Kościół został ufundowany przez kardynała-nepota Francesco Barberiniego dla zakonu trynitarzy, a jego patronem został wyniesiony w 1610 roku na ołtarze kardynał Karol Boromeusz. Ponad dwadzieścia lat później przystąpiono do jego budowy według projektu Francesco Borrominiego. Młody, pragnący pokazać swe umiejętności architekt tak bardzo zabiegał o to zlecenie, że nie pobrał za nie zapłaty, a środki, którymi dysponował, były nad wyraz szczupłe. Ród Barberinich, tak szczodrze fundujący upamiętniające go rzymskie budowle, tym razem wykazał się oszczędnością graniczącą ze skąpstwem, co – jak się okaże – samej świątyni wyszło na dobre. Na działce tak małej nie można było też oczekiwać cudu. Borromini zaprojektował kościół na planie owalu, który nakrył elipsoidalną kopułą. Jego wnętrze uderza białością ścian – efektem wymuszonym, gdyż nie starczyło środków na marmurowe okładziny i ozdobne stiuki. Ale ten, wydawałoby się, mankament jednocześnie wnętrze to nobilituje i nadaje mu nieskazitelności. Równie biała kopuła, pozbawiona modnych w tym czasie malowideł, dostarcza czystego światła, które załamuje się na kasetonach, będących jej jedyną dekoracją. Ich zmniejszające się ku górze formy stwarzają wrażenie, jakby kopuła rosła wzwyż.

Wnętrze kościoła San Carlo alle Quattro Fontane jest jakby manifestem sztuki Borrominiego, odrzucającego linie i kąty proste, preferującego falujące, wychodzące i cofające się formy. Jego kruchość i delikatność wzmacnia rząd monumentalnych białych kolumn podtrzymujących gzyms świątyni. Ściany rozczłonkowane zostały niszami, w których nie widzimy świętych postaci; na próżno też będziemy szukać w tym wnętrzu znaczących dzieł sztuki czy wielkich nazwisk. Kościół był biedny i nie pozyskał zainteresowania znaczących fundatorów. Główną jego dekoracją jest obraz ołtarza głównego, na którym dostrzeżemy św. Karola Boromeusza w towarzystwie założycieli zakonu trynitarzy, namalowany przez Pierre’a Mignarda w XVII wieku.

Aż trudno sobie wyobrazić, że dysponując tak małą działką, obok kościoła powstał budynek klasztorny, mieszczący sale dla dwudziestu mnichów, pomieszczenia biblioteczne, kapitularz, refektarz i mały wirydarz, mający służyć spacerom i odpoczynkowi zakonników.  Zdobią go dwupoziomowe krużganki podtrzymywane przez arkadowe kolumny. Gdy spojrzymy w górę i zawiesimy wzrok na błękicie nieba, w tym wycinku przestrzeni dojrzymy najbardziej wysublimowany barokowy koncept – autentyczne otwarcie przestrzeni na bezkres niebios. Ten pomysł, który tak często uskrzydlał wyobraźnię ówczesnych malarzy i architektów przy malowaniu kościelnych stropów, tu staje się realizacją czysto autonomiczną – na otwartym skrawku nieba nie zobaczymy co prawda piętrzących się rzędów świętych postaci, jedynie wpadające i odbijające się od białych kolumn promienie słońca – ale od czego jest wyobraźnia?

Innym interesującym miejscem, które koniecznie należy zwiedzić, jest usytuowana w podziemiu krypta, do której prowadzą wymyślne schody. Panuje w niej dziwny nastrój: z jednej strony skupienia, wymuszony przez prostotę i pustkę tego pomieszczenia, a z drugiej rozproszenia – za które odpowiadają dochodzące przez zakratowane piwniczne okna odgłosy miejskiego hałasu.

Kościół był gotowy w 1641 roku, lecz nie jego fasada, gdy Borromini musiał opuścić plac budowy. Powodem były zastoje finansowe, ale też nieporozumienia z zakonnikami, którzy wyrażali krytykę jego dokonań. W rezultacie architekt powrócił tu ponad dwadzieścia lat później. Był już jednak innym człowiekiem. Nie tym młodym, tryskającym energią entuzjastą, wierzącym, że doceni się jego talent i uzna jego zasługi, i że jak równy z równym konkurować będzie z faworytem papieży – Gian Lorenzo Berninim. Ten, wciąż darzony uwielbieniem, w niedużej odległości wybudował w tym czasie równie mały kościół – Sant’Andrea al Quirinale – i było wiadomo, że wszystkie oczy skierują się na tę budowlę, chwaląc ją i podnosząc geniusz jej autora. Tymczasem Borromini w 1665 roku był już depresyjnym, drażliwym sześćdziesięciosześciolatkiem, który nie pozyskał oczekiwanego aplauzu i uznania dla swojego dzieła. Mało tego, odsunięto go od budowy innego niedokończonego kościoła – Sant’Agnese in Agone, zarzucając mu niedociągnięcia budowlane. Nigdy nie dokończył też fasady i dzwonnicy kościoła San Carlo alle Quattro Fontane. W 1667 roku popełnił samobójstwo, a prace nad fasadą dokończyć miał jego bratanek. Również ona stanowi kreację cofających się i wybrzuszających linii w formie nisz, które niczym potężny stelaż podtrzymują monumentalne kolumny.

Oglądając dziś wnętrze tego kościoła, wydaje się nam ono bliższe niż obłożone marmurami, złotem i malowidłami inne świątynie barokowe. Ale nie tylko surowość i prostota zbliża do niego, lecz także pewna wykoncypowana, do końca przemyślana wizja. I można jej twórcy tylko pogratulować wspaniałego pomysłu i zapewnić, że jednak sprawiedliwość istnieje. Może Borromini nie doczekał spodziewanego sukcesu, a jego życie naznaczyły depresje i rozczarowania, niemniej to właśnie jego owa dziejowa sprawiedliwość uczyniła wizjonerem, z którego nowatorskich dokonań czerpać będzie architektura następnych stuleci.